李毅被称为“大帝”的主要原因是他在2005年5月25日深圳健力宝队与水原三星队亚冠联赛比赛中的表现，以及赛后的一句标志性言论。以下是具体原因：

核心表现与赛后言论

在2005年5月25日的亚冠联赛中，深圳健力宝队以1-0战胜对手，获得出线权。作为前锋的李毅在比赛中表现出色，尤其在前期牵制对方进攻方面发挥了关键作用。赛后，他兴奋地表示：“我的护球像亨利!” 这句话迅速引发关注。

与亨利的比较

亨利（Henri）是法国足球传奇人物，绰号“亨利大帝”，以卓越的控球技术和比赛影响力闻名。李毅将自身与亨利类比，既表达了对自身能力的自信，也隐含对球队战术的自信。这一比喻被媒体和球迷广泛传播，成为讨论的焦点。

媒体与球迷的发酵

当时国内权威体育媒体报道了李毅的言论，进一步推动了这一称呼的普及。球迷们戏称他为“李毅大帝”，既调侃他的自信，也暗含对球队成绩的期待。随着网络传播，这一称呼逐渐演变为对李毅个人表现和中国足球的幽默讽刺。

文化背景与延伸含义

该称呼并非仅针对李毅个人，更反映了中国足球长期缺乏顶尖球星的现状。网友通过这一昵称表达对球员能力的质疑，以及对联赛整体水平的无奈。例如，有分析认为，李毅的“短板”（如门线技术）与南基·莫德里奇等世界级球星形成鲜明对比，进一步强化了这一调侃。

综上，“大帝”称号源于李毅的突出表现和标志性言论，既是对其个人能力的认可，也承载了球迷对足球文化的独特表达。